Materjali bidimensjonali, bħal graphene, huma attraenti kemm għal applikazzjonijiet ta 'semikondutturi konvenzjonali kif ukoll għal applikazzjonijiet naxxenti f'elettronika flessibbli.Madankollu, is-saħħa tat-tensjoni għolja tal-grafene tirriżulta fi ksur f'tensjoni baxxa, li tagħmilha ta 'sfida biex tieħu vantaġġ mill-proprjetajiet elettroniċi straordinarji tagħha f'elettronika li tiġġebbed.Biex nippermettu prestazzjoni eċċellenti dipendenti fuq ir-razza ta 'kondutturi tal-grafin trasparenti, ħloqna nanoscrolls tal-graffen bejn saffi tal-graffen f'munzelli, imsejħa scrolls tal-graffen/grafene b'ħafna saffi (MGGs).Taħt tensjoni, xi scrolls ikkonnettjaw id-dominji frammentati tal-graphene biex iżommu netwerk ta 'perkolazzjoni li ppermettiet konduttività eċċellenti f'razez għoljin.Trilayer MGGs appoġġjati fuq elastomeri żammew 65% tal-konduttanza oriġinali tagħhom b'100% strain, li hija perpendikolari għad-direzzjoni tal-fluss tal-kurrent, filwaqt li films trisaff tal-graffen mingħajr nanoscrolls żammew biss 25% tal-konduttanza tal-bidu tagħhom.Transistor tal-karbonju kollu li jista 'jiġġebbed fabbrikat bl-użu ta' MGGs bħala elettrodi wera trażmissjoni ta '> 90% u żamm 60% tal-output kurrenti oriġinali tiegħu b'120% strain (parallel għad-direzzjoni tat-trasport ta 'ċarġ).Dawn it-transisters kollha tal-karbonju li jistgħu jiġġebbed ħafna u trasparenti jistgħu jippermettu optoelettronika li tiġġebbed sofistikata.
L-elettronika trasparenti li tiġġebbed hija qasam li qed jikber li għandu applikazzjonijiet importanti f'sistemi bijointegrati avvanzati (1, 2) kif ukoll il-potenzjal li jintegraw ma 'optoelectronics stretchable (3, 4) biex jipproduċu robotika artab u wirjiet sofistikati.Il-grafene juri proprjetajiet mixtieqa ħafna ta 'ħxuna atomika, trasparenza għolja u konduttività għolja, iżda l-implimentazzjoni tiegħu f'applikazzjonijiet stretchable ġiet inibita mit-tendenza tagħha li tinqasam f'razez żgħar.Li jingħelbu l-limitazzjonijiet mekkaniċi tal-grafene jistgħu jippermettu funzjonalità ġdida f'apparat trasparenti li jista 'jiġġebbed.
Il-proprjetajiet uniċi tal-graphene jagħmluha kandidat b'saħħtu għall-ġenerazzjoni li jmiss ta 'elettrodi konduttivi trasparenti (5, 6).Meta mqabbel mal-konduttur trasparenti l-aktar użat komunement, ossidu tal-landa tal-indju [ITO;100 ohms/kwadru (sq) f'90% trasparenza ], graphene monosaff imkabbar permezz ta 'depożizzjoni ta' fwar kimiku (CVD) għandu kombinazzjoni simili ta 'reżistenza folja (125 ohms/sq) u trasparenza (97.4%) (5).Barra minn hekk, il-films tal-grafin għandhom flessibilità straordinarja meta mqabbla ma 'ITO (7).Pereżempju, fuq sottostrat tal-plastik, il-konduttanza tagħha tista 'tinżamm anke għal raġġ ta' kurvatura ta 'liwi żgħir daqs 0.8 mm (8).Biex tkompli ttejjeb il-prestazzjoni elettrika tagħha bħala konduttur flessibbli trasparenti, xogħlijiet preċedenti żviluppaw materjali ibridi tal-graffen b'nanowires tal-fidda b'dimensjoni waħda (1D) jew nanotubi tal-karbonju (CNTs) (9-11).Barra minn hekk, graphene intuża bħala elettrodi għal semikondutturi eterostrutturali dimensjonali mħallta (bħal 2D bulk Si, 1D nanowires/nanotubes, u 0D quantum dots ) (12), transisters flessibbli, ċelloli solari, u dajowds li jarmu d-dawl (LEDs) (13) –23).
Għalkemm graphene wera riżultati promettenti għall-elettronika flessibbli, l-applikazzjoni tiegħu fl-elettronika stretchable ġiet limitata mill-proprjetajiet mekkaniċi tagħha (17, 24, 25);graphene għandu ebusija fil-pjan ta '340 N/m u modulus ta' Young ta '0.5 TPa ( 26).In-netwerk b'saħħtu tal-karbonju-karbonju ma jipprovdi l-ebda mekkaniżmu ta 'dissipazzjoni tal-enerġija għal tensjoni applikata u għalhekk faċilment jinqasam f'inqas minn 5% strain.Per eżempju, graphene CVD trasferit fuq substrat elastiku polydimethylsiloxane (PDMS) jista 'biss iżomm il-konduttività tiegħu f'inqas minn 6% strain (8).Kalkoli teoretiċi juru li crumpling u interazzjoni bejn saffi differenti għandhom inaqqsu bil-qawwa l-ebusija (26).Billi stivar graphene f'saffi multipli, huwa rrappurtat li dan bi- jew trilayer graphene huwa stretchable għal 30% razza, li juru reżistenza bidla 13-il darba iżgħar minn dik ta ' monolayer graphene (27).Madankollu, din l-estirabbiltà għadha sinifikament inferjuri għal c onductors li jistgħu jiġġebbed l-aktar avvanzati (28, 29).
It-transistors huma importanti f'applikazzjonijiet li jiġġebbed minħabba li jippermettu qari tas-sensuri u analiżi tas-sinjali sofistikati (30, 31).Transisters fuq PDMS bil-grafene b'ħafna saffi bħala elettrodi sors/drenaġġ u materjal tal-kanal jistgħu jżommu funzjoni elettrika sa 5% strain (32), li hija Sinifikament taħt il-valur minimu meħtieġ (~50%) għal sensuri li jintlibsu li jimmonitorjaw is-saħħa u ġilda elettronika ( 33, 34).Riċentement, ġie esplorat approċċ tal-kirigami tal-grafene, u t-transistor gated minn elettrolit likwidu jista 'jiġġebbed sa 240% (35).Madankollu, dan il-metodu jeħtieġ graphene sospiż, li jikkomplika l-proċess ta 'fabbrikazzjoni.
Hawnhekk, aħna niksbu apparati tal-grafin li jistgħu jiġġebbed ħafna billi ndaħħlu r-rombli tal-grafene (~ 1 sa 20 μm twal, ~ 0.1 sa 1 μm wiesgħa, u ~ 10 sa 100 nm għoli) bejn is-saffi tal-grafene.Aħna ipoteżi li dawn l-iscrolls tal-grafene jistgħu jipprovdu mogħdijiet konduttivi biex jgħaqqdu xquq fil-folji tal-grafene, u b'hekk iżommu konduttività għolja taħt tensjoni.L-iscrolls tal-grafene ma jeħtiġux sinteżi jew proċess addizzjonali;huma ffurmati b'mod naturali matul il-proċedura ta 'trasferiment imxarrab.Bl-użu ta 'skrolls ta' multilayer G/G (graphene/graphene) (MGGs) graphene stretchable electrodes (sors/drain u gate) u CNTs semikondutturi, stajna nuru transistors tal-karbonju kollu trasparenti ħafna u stretchable ħafna, li jistgħu jiġu mġebbda għal 120 % strain (parallel għad-direzzjoni tat-trasport taċ-ċarġ) u jżommu 60 % tal-produzzjoni kurrenti oriġinali tagħhom.Dan huwa l-aktar transistor trasparenti ibbażat fuq il-karbonju s'issa, u jipprovdi biżżejjed kurrent biex isuq LED inorganiku.
Biex nippermettu elettrodi tal-grafin li jiġġebbed trasparenti ta 'żona kbira, għażilna graphene imkabbar b'CVD fuq fojl Cu.Il-fojl Cu ġie sospiż fiċ-ċentru ta 'tubu tal-kwarz CVD biex jippermetti t-tkabbir tal-graffen fuq iż-żewġ naħat, li jiffurmaw strutturi G/Cu/G.Biex tittrasferixxi graphene, aħna l-ewwel spin-kisja saff irqiq ta 'poly(methyl methacrylate) (PMMA) biex nipproteġu naħa waħda tal-graphene, li aħna semmejna topside graphene (viċi versa għan-naħa l-oħra tal-graphene), u sussegwentement, il- film kollu (PMMA / graphene ta 'fuq / Cu / graphene ta' isfel) kien mxarrba f'soluzzjoni (NH4) 2S2O8 biex titnaqqas il-fojl Cu.Il-graphene tal-qiegħ tal-ġenb mingħajr il-kisi tal-PMMA inevitabbilment ikollu xquq u difetti li jippermettu li etchant jippenetra (36, 37).Kif muri fil-Fig. 1A, taħt l-effett tat-tensjoni tal-wiċċ, id-dominji tal-grafene rilaxxati rrumblati f'scrolls u sussegwentement imwaħħla fuq il-film ta 'fuq G/PMMA li jifdal.L-iscrolls top-G/G jistgħu jiġu trasferiti fuq kwalunkwe sottostrat, bħal SiO2/Si, ħġieġ, jew polimeru artab.Ir-repetizzjoni ta 'dan il-proċess ta' trasferiment diversi drabi fuq l-istess sottostrat tagħti strutturi MGG.
(A) Illustrazzjoni skematika tal-proċedura ta 'fabbrikazzjoni għal MGGs bħala elettrodu li jista' jiġġebbed.Waqt it-trasferiment tal-grafen, il-grafin ta 'wara fuq il-fojl Cu inkisser fil-konfini u d-difetti, irrumblat f'forom arbitrarji, u mwaħħla sewwa fuq il-films ta' fuq, li jiffurmaw nanoscrolls.Ir-raba 'cartoons turi l-istruttura MGG f'munzelli.(B u C) Karatterizzazzjonijiet TEM b'riżoluzzjoni għolja ta 'monolayer MGG, li jiffokaw fuq il-monolayer graphene (B) u r-reġjun tal-iscroll (C), rispettivament.Id-daħla ta '(B) hija immaġni ta' ingrandiment baxx li turi l-morfoloġija ġenerali ta 'MGGs monosaff fuq il-grilja TEM.Insets ta '(C) huma l-profili ta' intensità meħuda tul il-kaxxi rettangolari indikati fl-immaġni, fejn id-distanzi bejn il-pjani atomiċi huma 0.34 u 0.41 nm.(D ) Spettru tas-Sallura K-tarf tal-karbonju bil-qċaċet grafitiċi karatteristiċi π* u σ* ittikkettati.(E) Immaġini AFM sezzjonali ta 'skrolls monosaff G / G bi profil għoli tul il-linja bit-tikek isfar.(F sa I) Mikroskopija ottika u immaġni AFM s ta 'trilayer G mingħajr (F u H) u b'scrolls (G u I) fuq substrati SiO2/Si ta' 300-nm-ħxuna, rispettivament.Scrolls u t-tikmix rappreżentattivi ġew ittikkettati biex jenfasizzaw id-differenzi tagħhom.
Biex tivverifika li l-iscrolls huma rrumblati graphene fin-natura, wettaqna studji ta 'mikroskopija elettronika ta' trasmissjoni b'riżoluzzjoni għolja (TEM) u spettroskopija ta 'telf ta' enerġija elettronika (EEL) fuq l-istrutturi ta 'scroll monosaff top-G/G.Il-Figura 1B turi l-istruttura eżagonali ta 'grafen monosaff, u l-daħla hija morfoloġija ġenerali tal-film miksi fuq toqba waħda tal-karbonju tal-grilja TEM.Il-grafene monosaff jifrex il-biċċa l-kbira tal-grilja, u jidhru xi qxur tal-grafene fil-preżenza ta 'munzelli multipli ta' ċrieki eżagonali (Fig. 1B).Billi żżomja f'scroll individwali (Fig. 1C), osservajna ammont kbir ta 'fraġiet tal-kannizzata tal-grafene, bl-ispazjar tal-kannizzata fil-medda ta' 0.34 sa 0.41 nm.Dawn il-kejl jissuġġerixxu li l-qxur huma rrumblati bl-addoċċ u mhumiex grafita perfetta, li għandha spazjar tal-kannizzata ta '0.34 nm f'stivar ta' saff "ABAB".Figura 1D turi l-ispettru tal-karbonju K-tarf EEL, fejn il-quċċata f'285 eV joriġina mill-orbital π* u l-oħra madwar 290 eV hija dovuta għat-tranżizzjoni tal-orbital σ*.Wieħed jista 'jara li t-twaħħil sp2 jiddomina f'din l-istruttura, u jivverifika li l-iscrolls huma grafiċi ħafna.
Mikroskopija ottika u mikroskopija forza atomika (AFM) immaġini jipprovdu ħarsa lejn id-distribuzzjoni ta 'nanoscrolls graphene fil-MGGs (Fig. 1, E sa G, u figo. S1 u S2).L-iscrolls huma mqassma b'mod każwali fuq il-wiċċ, u d-densità fil-pjan tagħhom tiżdied proporzjonalment għan-numru ta 'saffi f'munzelli.Ħafna scrolls huma mħabblin f'għoqod u juru għoli mhux uniformi fil-medda ta '10 sa 100 nm.Huma 1 sa 20 μm twal u 0.1 sa 1 μm wiesgħa, skont id-daqsijiet tal-qxur tal-grafene inizjali tagħhom.Kif muri fil-Fig. 1 (H u I), l-iscrolls għandhom daqsijiet akbar b'mod sinifikanti mit-tikmix, li jwassal għal interface ħafna aktar mhux maħdum bejn is-saffi tal-grafene.
Biex tkejjel il-proprjetajiet elettriċi, aħna disinji films graphene bi jew mingħajr strutturi scroll u saff stivar fi strixxi 300-μm-wisa 'u 2000-μm-tul bl-użu fotolitografija.Ir-reżistenzi ta' żewġ sondi bħala funzjoni tar-razza ġew imkejla taħt kundizzjonijiet ambjentali.Il-preżenza ta 'scrolls naqqset ir-reżistività għall-grafene monosaff bi 80% bi tnaqqis ta' 2.2% biss fit-trasmittanza (fig. S4).Dan jikkonferma li n-nanoscrolls, li għandhom densità għolja ta 'kurrent sa 5 × 107 A/cm2 (38, 39), jagħtu kontribut elettriku pożittiv ħafna lill-MGGs.Fost il-grafin u l-MGGs sempliċi mono-, bi-, u trisaffi kollha, l-MGG trilayer għandu l-aħjar konduttanza bi trasparenza ta 'kważi 90%.Biex tqabbel ma 'sorsi oħra ta' graphene rrappurtati fil-letteratura, aħna kejlu wkoll ir-reżistenzi tal-folji ta 'erba' sondi (fig. S5) u elenkajthom bħala funzjoni ta 'trasmittanza f'550 nm (fig. S6) f'Fig. 2A.MGG juri konduttività u trasparenza komparabbli jew ogħla minn graphene sempliċi b'ħafna saffi artifiċjalment f'munzelli u ossidu tal-grafin imnaqqas (RGO) (6, 8, 18).Innota li r-reżistenzi tal-folji tal-grafin sempliċi b'ħafna saffi artifiċjalment f'munzelli mil-letteratura huma kemxejn ogħla minn dawk tal-MGG tagħna, probabbilment minħabba l-kundizzjonijiet ta 'tkabbir mhux ottimizzati tagħhom u l-metodu ta' trasferiment.
(A) Reżistenzi tal-folji ta 'erba' sondi kontra trażmissjoni f'550 nm għal diversi tipi ta 'grafen, fejn kwadri suwed jindikaw MGGs mono-, bi-, u trilayer;ċrieki ħomor u triangoli blu jikkorrispondu ma 'grafin sempliċi b'ħafna saffi mkabbra fuq Cu u Ni mill-istudji ta' Li et al.(6) u Kim et al.(8), rispettivament, u sussegwentement trasferiti fuq SiO2/Si jew kwarz;u trijangoli ħodor huma valuri għal RGO fi gradi ta 'tnaqqis differenti mill-istudju ta' Bonaccorso et al.( 18 ).(B u C) Bidla tar-reżistenza normalizzata ta 'MGGs mono-, bi- u trilayer u G bħala funzjoni ta' strain perpendikulari (B) u parallel (C) għad-direzzjoni tal-fluss tal-kurrent.(D) Bidla tar-reżistenza normalizzata ta 'żewġ saff G (aħmar) u MGG (iswed) taħt tagħbija ta' strain ċikliku sa 50% strain perpendikulari.(E) Bidla tar-reżistenza normalizzata ta 'trilayer G (aħmar) u MGG (iswed) taħt tagħbija ta' strain ċikliku sa 90% strain parallel.(F) Bidla normalizzata tal-kapaċità ta 'mono-, bi- u trilayer G u bi- u trilayer MGGs bħala funzjoni ta' strain.Id-daħla hija l-istruttura tal-kapaċitatur, fejn is-sottostrat tal-polimeru huwa SEBS u s-saff dielettriku tal-polimeru huwa l-SEBS ta '2-μm-ħxuna.
Biex nevalwaw il-prestazzjoni li tiddependi mir-razza tal-MGG, ittrasferijna graphene fuq sottostrati ta 'styrene-ethylene-butadiene-styrene (SEBS) ta' elastomer termoplastiku (~ 2 cm wiesgħa u ~ 5 cm twil), u l-konduttività ġiet imkejla hekk kif is-sottostrat ġie mġebbda (ara Materjali u Metodi) kemm perpendikolari kif ukoll paralleli mad-direzzjoni tal-fluss tal-kurrent (Fig. 2, B u C).L-imġieba elettrika dipendenti fuq ir-razza tjiebet bl-inkorporazzjoni ta 'nanoscrolls u numri dejjem jiżdiedu ta' saffi tal-graffen.Pereżempju, meta r-razza hija perpendikolari għall-fluss tal-kurrent, għall-grafen monosaff, iż-żieda ta 'scrolls żiedet ir-razza fil-ksur elettriku minn 5 għal 70%.It-tolleranza tar-razza tal-graphene trilayer hija wkoll imtejba b'mod sinifikanti meta mqabbla mal-graphene monolayer.B'nanoscrolls, f'100% strain perpendikulari, ir-reżistenza tal-istruttura MGG trilayer żdiedet biss b'50%, meta mqabbla ma '300% għal trilayer graphene mingħajr scrolls.Ġiet investigata bidla fir-reżistenza taħt tagħbija ċiklika ta' strain.Għat-tqabbil (Fig. 2D), ir-reżistenzi ta 'film tal-grafin b'żewġ saffi sempliċi żdiedu madwar 7.5 darbiet wara ~ 700 ċiklu f'50% strain perpendikulari u baqgħu jiżdiedu b'razza f'kull ċiklu.Min-naħa l-oħra, ir-reżistenza ta 'MGG bi saffi żdiedet biss madwar 2.5 darbiet wara ~ 700 ċiklu.L-applikazzjoni ta 'sa 90% ta' tensjoni tul id-direzzjoni parallela, ir-reżistenza tal-grafene bi tliet saffi żdiedet ~ 100 darba wara 1000 ċiklu, filwaqt li hija biss ~ 8 darbiet f'MGG bi tliet saffi (Fig. 2E).Ir-riżultati taċ-ċikliżmu huma murija fil-fig.S7.Iż-żieda relattivament aktar mgħaġġla fir-reżistenza tul id-direzzjoni parallela tat-tensjoni hija minħabba li l-orjentazzjoni tax-xquq hija perpendikolari għad-direzzjoni tal-fluss tal-kurrent.Id-devjazzjoni tar-reżistenza waqt ir-razza tat-tagħbija u l-ħatt hija dovuta għall-irkupru viscoelastiku tas-sottostrat tal-elastomer SEBS.Ir-reżistenza aktar stabbli tal-istrippi tal-MGG waqt iċ-ċikliżmu hija dovuta għall-preżenza ta 'scrolls kbar li jistgħu jgħaqqdu l-partijiet maqsuma tal-grafene (kif osservat mill-AFM), li jgħinu biex tinżamm mogħdija ta' perkolazzjoni.Dan il-fenomenu taż-żamma tal-konduttività permezz ta 'mogħdija ta' perkolazzjoni ġie rrappurtat qabel għal metall maqsum jew films semikondutturi fuq substrati ta 'elastomer (40, 41).
Biex nevalwaw dawn il-films ibbażati fuq graphene bħala elettrodi tal-bieb f'apparat li jista 'jiġġebbed, aħna koprejna s-saff tal-grafene b'saff dielettriku SEBS (2 μm ħxuna) u mmonitorjajna l-bidla tal-kapaċità dielettrika bħala funzjoni tar-razza (ara Fig. 2F u l-Materjali Supplimentari għal dettalji).Aħna osservajna li l-capacitances b'elettrodi tal-grafen monosaff sempliċi u b'żewġ saffi naqsu malajr minħabba t-telf tal-konduttività fil-pjan tal-grafene.B'kuntrast, capacitances gated minn MGGs kif ukoll graphene trilayer sempliċi wrew żieda ta 'capacitance ma' strain, li hija mistennija minħabba tnaqqis fil-ħxuna dielettrika ma 'strain.Iż-żieda mistennija fil-capacitance qablet tajjeb ħafna mal-istruttura MGG (fig. S8).Dan jindika li MGG huwa adattat bħala elettrodu tal-bieb għal transisters stretchable.
Biex tinvestiga aktar ir-rwol tal-iskroll tal-grafene 1D fuq it-tolleranza tat-tensjoni tal-konduttività elettrika u tikkontrolla aħjar is-separazzjoni bejn is-saffi tal-grafene, użajna CNTs miksija bl-isprej biex nissostitwixxu s-scrolls tal-grafene (ara Materjali Supplimentari).Biex nimitaw strutturi MGG, aħna ddepożitajna tliet densitajiet ta' CNTs (jiġifieri, CNT1
(A sa C) Immaġini AFM ta 'tliet densitajiet differenti ta' CNTs (CNT1
Biex nifhmu aktar il-kapaċità tagħhom bħala elettrodi għall-elettronika li tiġġebbed, investigajna sistematikament il-morfoloġiji ta 'MGG u G-CNT-G taħt tensjoni.Il-mikroskopija ottika u l-mikroskopija elettronika tal-iskannjar (SEM) mhumiex metodi ta 'karatterizzazzjoni effettivi minħabba li t-tnejn m'għandhomx kuntrast tal-kulur u SEM huwa soġġett għal artifacts tal-immaġni waqt l-iskannjar tal-elettroni meta l-grafene ikun fuq substrati tal-polimeru (figuri S9 u S10).Biex nosservaw in situ il-wiċċ tal-graffen taħt tensjoni, aħna ġabar kejl AFM fuq MGGs bi tliet saffi u grafen sempliċi wara t-trasferiment fuq sottostrati SEBS irqaq ħafna (~ 0.1 mm ħxuna) u elastiċi.Minħabba d-difetti intrinsiċi fil-grafene CVD u l-ħsara estrinsika matul il-proċess ta 'trasferiment, xquq huma inevitabbilment iġġenerati fuq il-grafene tensjoni, u biż-żieda tar-razza, ix-xquq saru aktar densi (Fig. 4, A sa D).Skont l-istruttura tal-istivar tal-elettrodi bbażati fuq il-karbonju, ix-xquq juru morfoloġiji differenti (fig. S11) (27).Id-densità taż-żona tal-qasma (definita bħala żona tal-qasma/żona analizzata) tal-grafin b'ħafna saffi hija inqas minn dik tal-grafin monosaff wara tensjoni, li hija konsistenti maż-żieda fil-konduttività elettrika għall-MGGs.Min-naħa l-oħra, iscrolls huma spiss osservati biex jgħaqqdu x-xquq, li jipprovdu mogħdijiet konduttivi addizzjonali fil-film tensjoni.Pereżempju, kif immarkat fl-immaġni ta 'Fig. 4B, scroll wiesa' qasmu fuq xquq fit-trilayer MGG, iżda l-ebda scroll ma ġie osservat fil-grafin sempliċi (Fig. 4, E sa H).Bl-istess mod, is-CNTs għaqqdu wkoll ix-xquq fil-grafen (fig. S11).Id-densità taż-żona tal-qsim, id-densità taż-żona tal-iscroll, u l-ħruxija tal-films huma mqassra f'Fig. 4K.
(A sa H) Immaġini AFM in situ ta 'skrolls G/G bi tliet saffi (A sa D) u strutturi G trisaffi (E sa H) fuq elastomer SEBS irqiq ħafna (~ 0.1 mm ħxuna) f'0, 20, 60, u 100 % razza.Xquq u scrolls rappreżentattivi huma ppuntati bi vleġeġ.L-immaġini AFM kollha huma f'żona ta '15 μm × 15 μm, bl-użu tal-istess bar tal-iskala tal-kulur kif ittikkettat.(I) Ġeometrija ta 'simulazzjoni ta' elettrodi tal-grafin monosaff ta 'disinn fuq is-sottostrat SEBS.(J) Mappa tal-kontorn ta 'simulazzjoni tar-razza logaritmika prinċipali massima fil-grafene monosaff u s-sottostrat SEBS f'20% strain estern.(K) Tqabbil tad-densità taż-żona tal-qsim (kolonna ħamra), id-densità taż-żona tal-iscroll (kolonna safra), u l-ħruxija tal-wiċċ (kolonna blu) għal strutturi differenti tal-graffen.
Meta l-films MGG jiġu mġebbda, hemm mekkaniżmu addizzjonali importanti li l-iscrolls jistgħu jgħaqqdu r-reġjuni maqsuma tal-graphene, u jżommu netwerk ta 'perkolazzjoni.L-iscrolls tal-graffen huma promettenti għaliex jistgħu jkunu tul għexieren ta 'mikrometri u għalhekk kapaċi jġorru x-xquq li huma tipikament sa skala mikrometrika.Barra minn hekk, minħabba li s-scrolls jikkonsistu f'ħafna saffi ta 'graphene, huma mistennija li jkollhom reżistenza baxxa.B'paragun, netwerks CNT relattivament densi (trażmissjoni aktar baxxa) huma meħtieġa biex jipprovdu kapaċità ta 'bridging konduttiva komparabbli, peress li CNTs huma iżgħar (tipikament ftit mikrometri fit-tul) u inqas konduttivi minn scrolls.Min-naħa l-oħra, kif muri fil-fig.S12, filwaqt li l-graphene jinqasam waqt it-tiġbid biex jakkomoda tensjoni, l-iscrolls ma jinqasamx, li jindika li dan ta 'l-aħħar jista' jiżżerżaq fuq il-graphene sottostanti.Ir-raġuni li ma jaqsmux x'aktarx minħabba l-istruttura rolled-up, komposta minn ħafna saffi ta 'graphene (~ 1 sa 2 0 μm twil, ~ 0.1 sa 1 μm wiesgħa, u ~ 10 sa 100 nm għoli), li għandha modulu effettiv ogħla mill-grafene b'saff wieħed.Kif irrappurtat minn Green u Hersam (42), in-netwerks CNT metalliċi (dijametru tat-tubu ta '1.0 nm) jistgħu jiksbu reżistenzi baxxi tal-folji <100 ohms / sq minkejja r-reżistenza kbira tal-junction bejn CNTs.Meta wieħed iqis li l-iscrolls tal-grafene tagħna għandhom wisgħat ta '0.1 sa 1 μm u li s-scrolls G/G għandhom żoni ta' kuntatt ħafna akbar minn CNTs, ir-reżistenza tal-kuntatt u l-erja ta 'kuntatt bejn is-scrolls tal-grafene u tal-grafene m'għandhomx ikunu fatturi li jillimitaw biex iżommu konduttività għolja.
Il-grafene għandu modulu ħafna ogħla mis-sottostrat SEBS.Għalkemm il-ħxuna effettiva tal-elettrodu tal-grafene hija ħafna inqas minn dik tas-sottostrat, l-ebusija tal-graphene darbiet il-ħxuna tiegħu hija komparabbli ma 'dik tas-sottostrat (43, 44), li tirriżulta f'effett moderat ta' gżira riġida.Aħna simulajna d-deformazzjoni ta 'grafene ta' 1-nm-ħxuna fuq sottostrat SEBS (ara Materjali Supplimentari għad-dettalji).Skont ir-riżultati tas-simulazzjoni, meta 20% razza tiġi applikata fuq is-sottostrat SEBS esternament, ir-razza medja fil-grafene hija ~ 6.6% (Fig. 4J u fig. S13D), li hija konsistenti ma 'osservazzjonijiet sperimentali (ara fig. S13) .Aħna qabbilna r-razza fir-reġjuni tal-grafene u tas-sottostrat imfassla bl-użu ta 'mikroskopija ottika u sibna li r-razza fir-reġjun tas-sottostrat kienet mill-inqas id-doppju tar-razza fir-reġjun tal-grafene.Dan jindika li r-razza applikata fuq il-mudelli tal-elettrodi tal-grafene tista 'tkun limitata b'mod sinifikanti, u tifforma gżejjer iebsa tal-grafene fuq SEBS (26, 43, 44).
Għalhekk, il-kapaċità tal-elettrodi MGG li jżommu konduttività għolja taħt tensjoni għolja x'aktarx hija ppermettiet minn żewġ mekkaniżmi ewlenin: (i) L-iscrolls jistgħu jgħaqqdu reġjuni skonnettjati biex iżommu mogħdija ta 'perkolazzjoni konduttiva, u (ii) il-folji tal-graffen b'ħafna saffi/elastomer jistgħu jiżżerżqu. fuq xulxin, li jirriżulta fi pressjoni mnaqqsa fuq elettrodi tal-grafene.Għal saffi multipli ta 'grafene trasferit fuq elastomer, is-saffi mhumiex imwaħħla b'mod qawwi ma' xulxin, li jistgħu jiżżerżqu b'reazzjoni għat-tensjoni (27).L-iscrolls żiedu wkoll il-ħruxija tas-saffi tal-grafene, li tista 'tgħin biex tiżdied is-separazzjoni bejn is-saffi tal-graffen u għalhekk tippermetti li jiżżerżqu tas-saffi tal-grafene.
L-apparati kollha tal-karbonju huma segwiti b'entużjażmu minħabba spiża baxxa u throughput għoli.Fil-każ tagħna, transistors kollha tal-karbonju ġew iffabbrikati bl-użu ta 'bieb tal-graffen tal-qiegħ, kuntatt ta' sors / drain ta 'fuq tal-graffen, semikonduttur CNT magħżul, u SEBS bħala dielettriku (Fig. 5A).Kif muri fil-Fig. 5B, apparat tal-karbonju kollu b'CNTs bħala s-sors/drenaġġ u l-bieb (apparat tal-qiegħ) huwa aktar opak mill-apparat b'elettrodi tal-graffen (apparat ta 'fuq).Dan minħabba li n-netwerks CNT jeħtieġu ħxuna akbar u, konsegwentement, trasmittanza ottika aktar baxxa biex jinkisbu reżistenzi tal-folja simili għal dik tal-grafene (fig. S4).Il-Figura 5 (Ċ u D) turi kurvi ta 'trasferiment u output rappreżentattivi qabel it-tensjoni għal transistor magħmul b'elettrodi MGG b'żewġ saffi.Il-wisa 'tal-kanal u t-tul tat-transistor unstrained kienu 800 u 100 μm, rispettivament.Il-proporzjon mixgħul/mitfi mkejjel huwa akbar minn 103 b'kurrenti mixgħula u mitfija fil-livelli ta '10−5 u 10−8 A, rispettivament.Il-kurva tal-output turi reġimi lineari u saturazzjoni ideali b'dipendenza ċara fuq il-vultaġġ tal-bieb, li tindika kuntatt ideali bejn CNTs u elettrodi tal-grafene (45).Ir-reżistenza tal-kuntatt ma 'elettrodi graphene kienet osservata li tkun aktar baxxa minn dik b'film Au evaporat (ara fig. S14).Il-mobilità tas-saturazzjoni tat-transistor stretchable hija ta 'madwar 5.6 cm2/Vs, simili għal dik ta' l-istess transisters CNT magħżula mill-polimer fuq sottostrati riġidi tas-Si b'300-nm SiO2 bħala saff dielettriku.Aktar titjib fil-mobilità huwa possibbli b'densità ottimizzata tat-tubi u tipi oħra ta 'tubi ( 46 ).
(A) Skema ta 'transistor stretchable bbażata fuq graphene.SWNTs, nanotubi tal-karbonju b'ħitan wieħed.(B) Ritratt tat-transisters stretchable magħmula minn elettrodi tal-grafene (fuq) u elettrodi CNT (qiegħ).Id-differenza fit-trasparenza hija evidenti b'mod ċar.(C u D) Trasferiment u kurvi tal-ħruġ tat-transistor ibbażat fuq il-grafene fuq SEBS qabel it-tensjoni.(E u F) Kurvi ta 'trasferiment, kurrent mixgħul u mitfi, proporzjon mixgħul / mitfi, u mobilità tat-transistor ibbażat fuq il-grafene f'tensjonijiet differenti.
Meta l-apparat trasparenti, kollu tal-karbonju ġie mġebbda fid-direzzjoni parallela għad-direzzjoni tat-trasport tal-ċarġ, ġiet osservata degradazzjoni minima sa 120% ta 'tensjoni.Waqt it-tiġbid, il-mobilità naqset kontinwament minn 5.6 cm2 / Vs f'0% strain għal 2.5 cm2 / Vs f'120% strain (Fig. 5F).Aħna qabbilna wkoll il-prestazzjoni tat-transistor għal tulijiet ta 'kanal differenti (ara t-tabella S1).Notevolment, bi tensjoni kbira daqs 105%, dawn it-transisters kollha għadhom juru proporzjon għoli ta 'on/off (> 103) u mobilità (> 3 cm2 / Vs).Barra minn hekk, aħna ġabar fil-qosor ix-xogħol reċenti kollu fuq transistors kollha tal-karbonju (ara t-tabella S2) (47–52).Billi tottimizza l-fabbrikazzjoni tal-apparat fuq elastomeri u tuża l-MGGs bħala kuntatti, it-transistors kollha tal-karbonju tagħna juru prestazzjoni tajba f'termini ta 'mobilità u isteresi kif ukoll li jistgħu jiġġebbed ħafna.
Bħala applikazzjoni tat-transistor kompletament trasparenti u stretchable, użajna biex tikkontrolla swiċċjar ta 'LED (Fig. 6A).Kif muri fil-Fig. 6B, l-LED aħdar jista 'jidher b'mod ċar permezz tal-apparat tal-karbonju kollu li jiġġebbed imqiegħed direttament fuq.Waqt li tiġġebbed għal ~ 100% (Fig. 6, C u D), l-intensità tad-dawl LED ma tinbidilx, li hija konsistenti mal-prestazzjoni tat-transistor deskritta hawn fuq (ara l-film S1).Dan huwa l-ewwel rapport ta 'unitajiet ta' kontroll li jiġġebbed magħmula bl-użu ta 'elettrodi tal-grafin, li juru possibbiltà ġdida għall-elettronika li tiġġebbed tal-grafene.
(A) Ċirkwit ta 'transistor biex issuq LED.GND, art.(B) Ritratt tat-transistor tal-karbonju kollu li jiġġebbed u trasparenti f'0% strain immuntat fuq LED aħdar.(C) It-transistor trasparenti u stretchable kollu tal-karbonju użat biex jaqleb l-LED qed jiġi mmuntat fuq l-LED f'0% (xellug) u ~ 100% strain (lemin).Vleġeġ bojod jindikaw bħala l-markers isfar fuq l-apparat biex juru l-bidla fid-distanza li qed tiġġebbed.(D) Veduta tal-ġenb tat-transistor stirat, bl-LED imbuttat fl-elastomer.
Bħala konklużjoni, żviluppajna struttura tal-grafene konduttiva trasparenti li żżomm konduttività għolja taħt razez kbar bħala elettrodi li jistgħu jiġġebbed, ppermettiet minn nanoscrolls tal-grafene bejn saffi tal-grafin f'munzelli.Dawn l-istrutturi ta 'elettrodi MGG b'żewġ saffi u bi tliet saffi fuq elastomeru jistgħu jżommu 21 u 65%, rispettivament, tal-konduttivitajiet tagħhom ta' 0% strain f'razza għolja daqs 100%, meta mqabbla ma 'telf sħiħ ta' konduttività f'5% strain għal elettrodi tipiċi tal-graffen monosaff. .Il-mogħdijiet konduttivi addizzjonali ta 'scrolls tal-grafene kif ukoll l-interazzjoni dgħajfa bejn is-saffi trasferiti jikkontribwixxu għall-istabbiltà tal-konduttività superjuri taħt tensjoni.Aħna applikajna aktar din l-istruttura tal-grafene biex niffabbrikaw transisters stretchable kollha tal-karbonju.S'issa, dan huwa l-aktar transistor ibbażat fuq il-grafene li jista 'jiġġebbed bl-aħjar trasparenza mingħajr ma juża l-buckling.Għalkemm l-istudju preżenti sar biex jippermetti graphene għall-elettronika li tiġġebbed, nemmnu li dan l-approċċ jista 'jiġi estiż għal materjali 2D oħra biex jippermettu elettronika 2D li tiġġebbed.
Grafena CVD ta 'żona kbira tkabbar fuq fuljetti ta' Cu sospiżi (99.999%; Alfa Aesar) taħt pressjoni kostanti ta '0.5 mtorr b'50-SCCM (ċentimetru kubu standard kull minuta) CH4 u 20-SCCM H2 bħala prekursuri f'1000 ° C.Iż-żewġ naħat tal-fojl tal-Cu kienu mgħottija minn graphene monosaff.Saff irqiq ta 'PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) kien miksi b'spin fuq naħa waħda tal-fojl Cu, li jiffurmaw struttura PMMA/G/Cu fojl/G.sussegwentement, il-film kollu kien mxarrba f'soluzzjoni ta 'persulfat ta' l-ammonju 0.1 M [(NH4)2S2O8] għal madwar sagħtejn biex jitneħħa l-fojl Cu.Matul dan il-proċess, il-grafene ta 'wara mhux protett l-ewwel inqatgħet tul il-konfini tal-qamħ u mbagħad irrumblat f'rombli minħabba t-tensjoni tal-wiċċ.L-iscrolls kienu mwaħħla fuq il-film tal-graffen ta 'fuq appoġġjat mill-PMMA, li jiffurmaw scrolls PMMA/G/G.Il-films ġew sussegwentement maħsula f'ilma dejonizzat diversi drabi u mqiegħda fuq substrat fil-mira, bħal SiO2/Si riġidu jew substrat tal-plastik.Hekk kif il-film imwaħħal imnixxef fuq is-sottostrat, il-kampjun kien imxarrab b'mod sekwenzjali fl-aċetun, 1:1 aċetun/IPA (alkoħol isopropiliku), u IPA għal 30 s kull wieħed biex tneħħi l-PMMA.Il-films ġew imsaħħna f'100 ° C għal 15-il minuta jew miżmuma f'vakwu matul il-lejl biex jitneħħa kompletament l-ilma maqbud qabel ma saff ieħor ta 'skroll G/G ġie trasferit fuqha.Dan il-pass kien li jevita l-isparar tal-film tal-grafene mis-sottostrat u jiżgura kopertura sħiħa tal-MGGs waqt ir-rilaxx tas-saff tal-ġarr tal-PMMA.
Il-morfoloġija tal-istruttura MGG ġiet osservata bl-użu ta 'mikroskopju ottiku (Leica) u mikroskopju elettroniku tal-iskannjar (1 kV; FEI).Mikroskopju tal-forza atomika (Nanoscope III, Strument Diġitali) kien imħaddem fil-mod tapping biex josserva d-dettalji tal-iscrolls G.It-trasparenza tal-film ġiet ittestjata bi spettrometru viżibbli ultravjola (Agilent Cary 6000i).Għat-testijiet meta r-razza kienet tul id-direzzjoni perpendikulari tal-fluss tal-kurrent, il-fotolitografija u l-plażma O2 intużaw biex jitfasslu strutturi tal-graffen fi strixxi (~ 300 μm wiesgħa u ~ 2000 μm twal), u elettrodi Au (50 nm) ġew iddepożitati termalment bl-użu maskri dell fiż-żewġt itruf tal-ġenb twil.L-istrixxi tal-graffen imbagħad tqiegħdu f'kuntatt ma 'elastomer SEBS (~ 2 ċm wiesgħa u ~ 5 ċm twil), bl-assi twila tal-istrixxi paralleli man-naħa l-qasira ta' SEBS segwit minn BOE (buffered oxide etch) (HF: H2O 1:6) inċiżjoni u eutectic gallium indium (EGaIn) bħala kuntatti elettriċi.Għal testijiet ta 'strain paralleli, strutturi tal-grafene mingħajr disinn (~ 5 × 10 mm) ġew trasferiti fuq sottostrati SEBS, b'assi twal paralleli man-naħa twila tas-sottostrat SEBS.Għaż-żewġ każijiet, il-G kollu (mingħajr G scrolls)/SEBS kien imġebbda tul in-naħa twila tal-elastomer f'apparat manwali, u in situ, kejlna l-bidliet tar-reżistenza tagħhom taħt tensjoni fuq stazzjon ta 'sonda b'analizzatur tas-semikondutturi (Keithley 4200 -SCS).
It-transistors tal-karbonju kollu li jista 'jiġġebbed u trasparenti fuq sottostrat elastiku ġew iffabbrikati bil-proċeduri li ġejjin biex tiġi evitata ħsara tas-solvent organiku tad-dielettriku u s-sottostrat tal-polimeru.L-istrutturi MGG ġew trasferiti fuq SEBS bħala elettrodi tal-bieb.Biex tikseb saff uniformi ta 'polimeru dielettriku ta' film irqiq (2 μm ħxuna), soluzzjoni ta 'SEBS toluene (80 mg/ml) ġiet miksija b'rita fuq octadecyltrichlorosilane (OTS)-modifikat SiO2/Si substrat f'1000 rpm għal 1 min.Il-film dielettriku rqiq jista 'jiġi trasferit faċilment mill-wiċċ idrofobiku OTS fuq is-sottostrat SEBS miksi bil-graphene kif ippreparat.Kapaċitatur jista 'jsir billi jiġi depożitat elettrodu ta' fuq tal-metall likwidu (EGaIn; Sigma-Aldrich) biex tiddetermina l-kapaċità bħala funzjoni tar-razza bl-użu ta 'meter LCR (inductance, capacitance, resistance) (Agilent).Il-parti l-oħra tat-transistor kienet tikkonsisti f'CNTs semikonduttivi magħżula bil-polimeru, wara l-proċeduri rrappurtati qabel (53).L-elettrodi tas-sors/drenaġġ disinji ġew iffabbrikati fuq sottostrati riġidi SiO2/Si.Sussegwentement, iż-żewġ partijiet, dielettriċi/G/SEBS u CNTs/disinji G/SiO2/Si, ġew laminati ma 'xulxin, u mxarrba f'BOE biex tneħħi s-sottostrat riġidu SiO2/Si.Għalhekk, it-transisters kompletament trasparenti u stretchable ġew iffabbrikati.L-ittestjar elettriku taħt tensjoni sar fuq setup ta 'tiġbid manwali bħala l-metodu msemmi hawn fuq.
Materjal supplimentari għal dan l-artikolu huwa disponibbli fuq http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
fig.S1.Immaġini tal-mikroskopija ottika ta 'monolayer MGG fuq substrati SiO2/Si f'ingrandimenti differenti.
fig.S4.Tqabbil ta 'reżistenzi ta' folji b'żewġ sondi u trasmittanza @ 550 nm ta 'grafin sempliċi mono-, bi- u trisaffi (kwadri suwed), MGG (ċrieki ħomor), u CNTs (trijangolu blu).
fig.S7.Bidla normalizzata tar-reżistenza ta 'MGGs mono- u bi saffi (iswed) u G (aħmar) taħt ~ 1000 strain ċikliku tagħbija sa 40 u 90% strain parallel, rispettivament.
fig.S10.Immaġini SEM ta 'trilayer MGG fuq elastomer SEBS wara tensjoni, li turi skrolljar twil fuq diversi xquq.
fig.S12.Immaġini AFM ta 'trilayer MGG fuq elastomer SEBS irqiq ħafna b'tensjoni ta' 20%, li turi li scroll qasmet fuq xaqq.
tabella S1.Mobbiltajiet ta 'transisters MGG b'żewġ saffi tan-nanotubi tal-karbonju b'ħajt wieħed f'tulijiet ta' kanali differenti qabel u wara tensjoni.
Dan huwa artikolu b'aċċess miftuħ imqassam taħt it-termini tal-liċenzja Creative Commons Attribution-NonCommercial, li tippermetti l-użu, id-distribuzzjoni u r-riproduzzjoni fi kwalunkwe mezz, sakemm l-użu li jirriżulta ma jkunx għal vantaġġ kummerċjali u sakemm ix-xogħol oriġinali jkun kif suppost. iċċitata.
NOTA: Nitolbu biss l-indirizz tal-email tiegħek sabiex il-persuna li qed tirrakkomanda l-paġna tkun taf li ridt li taraha, u li mhix posta junk.Aħna ma naqbdu l-ebda indirizz elettroniku.
Din il-mistoqsija hija biex jiġi ttestjat jekk intix viżitatur uman jew le u biex tipprevjeni sottomissjonijiet awtomatizzati ta' spam.
Minn Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Minn Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Assoċjazzjoni Amerikana għall-Avvanz tax-Xjenza.Id-drittijiet kollha riżervati.AAAS hija sieħba ta' HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef u COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Ħin tal-post: Jan-28-2021